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                  科研進展
                  • 廣州地化所在烴類氣體和凝析油的TSR反應及地質應用取得進展

                      硫酸鹽熱化學還原(TSR)反應是自然界特別是碳酸鹽巖地區常見的一種有機-無機作用,具體指地層水中硫酸鹽與有機質發生氧化還原反應生成CO2、H2S的過程,同時對有機質的組成也有很大的影響,如加速大分子有機組分的裂解、甲烷和氣體干燥系數快速增加、原油中瀝青質和含硫有機化合物增加等。由于硫化氫具有毒性,在油氣藏勘探開發中有風險,TSR一直是油氣地球化學研究的熱點問題,特別是含膏碳酸鹽巖油-水界面及原油裂解過程中TSR的反應機理研究較多,但對于烴類氣體和凝析油的TSR反應涉及較少。前期研究表明有機反應物會影響TSR反應的速率,然而有機反應物差異對H2S和烴類氣體產量及碳同位素的影響研究也比較少。原油的TSR反應過程不僅生成氣態烴類、CO2、H2S和小分子含硫有機化合物,還會發生聚合反應生成含硫的固體瀝青等大分子有機物,但是烴類氣體和凝析油的TSR有什么異同?另外油氣源、油氣組成、運移和熱演化程度等地質條件對反應程度有什么影響?油氣組成的差異會對TSR反應產物的組成和碳同位素有什么影響等都是需要回答的科學問題。前人曾用甲烷和乙烷碳同位素的變化判斷TSR反應程度,然而氣體碳同位素值變化與初始有機反應物組成密切相關,氣體同位素也會影響TSR反應程度的判斷。
                      針對上述問題,中國科學院廣州地球研究所有機地球化學國家重點實驗室郭慧娟特任副研究員等人開展了烴類氣體、正戊烷和凝析油的TSR反應熱模擬實驗,并通過與前人結果進行對比,研究了有機反應物差異對氣態產物組成和碳同位素的影響,并提出可根據氣態產物組成特點,判斷有機反應物和TSR反應程度。定量分析了地質條件下TSR對油氣藏的氣體組成和碳同位素的影響,較為全面的總結了TSR的反應機理及地球化學效應,為含H2S油氣藏的勘探開發提供了新的科學依據。
                      實驗結果表明:隨著TSR反應程度的增大,烴類氣體的TSR反應生成氣體的ln(C2/C3)呈現先升高再降低的現象(圖1),這一現象在受TSR反應影響的四川盆地飛仙關組和鄂爾多斯盆地馬家溝組鹽下碳酸鹽巖天然氣藏中也同樣發現(圖2),表明四川盆地飛仙關組和鄂爾多斯盆地馬家溝組鹽下碳酸鹽巖天然氣藏中輕烴與氣體組分已經發生了TSR反應,反應程度較高。上述結果為氣源判識和TSR反應程度判定提供了新依據。
                      圖1. 不同有機反應物在TSR過程中生成的烴類氣體的ln(C1/C2) 與 ln(C2/C3)之間的關系
                      圖2. 四川盆地三疊系飛仙關組(a-c)和鄂爾多斯盆地馬家溝組(d-f)碳酸鹽巖地層中氣體的ln(C2/C3)與ln(C1/C2)、δ13C1和H2S/(H2S+∑CnH2n+2)之間的關系
                      實驗還表明:在TSR反應初期,有機物裂解生成氣體的δ13C1 - δ13C2值先增大后減?。▓D3),這與有機質的正常熱裂解明顯不同。在正戊烷的TSR反應初期,裂解生成的烴類氣體發生碳同位素部分倒轉,即δ13C1值大于δ13C2值(圖3a)。針對這一現象,本研究提出一種新的機制:TSR反應初期,硫酸鹽氧化正戊烷生成乙酸和丙酸,然后乙酸和丙酸脫酸后形成甲烷和乙烷,同時形成甲基和乙基,相較于乙基,甲基更容易被氧化形成二氧化碳,這些過程導致正的δ13C1-δ13C2值。在實際地質條件下,也存在這一現象,本研究為這一地質現象的解釋提供了新思路。
                      圖3. 正戊烷(a)、凝析油(b)、正常油(c)和n-C24(d)在TSR反應過程中生成烴類氣體的δ13C1-δ13C2值先增大后減小,與這些化合物正常熱裂解得到烴類氣體的δ13C1 -δ13C2值的變化明顯不同。
                      另外,可以根據氣體干燥系數和烴類氣體碳同位素與酸度(H2S/(H2S+∑CnH2n+2))之間的關系(圖4),判斷有機反應物為烴類氣體還是液態烴。在干燥系數相似的條件下,與正戊烷和凝析油TSR反應產物相比,烴類氣體TSR反應生成氣體的酸度增長速率更快(圖4a);酸度相似的條件下,碳同位素變重的速率更快(圖4b)。不同液態烴在TSR反應初期的ln(C2/C3)值有差異,與大分子有機物相比,小分子有機物TSR反應初期的ln(C2/C3)值更高(圖1)。上述發現也具有重要的實用價值,如可以根據包裹體中ln(C2/C3)值判斷TSR有機反應物的類型,這對于TSR反應物及對油氣組成的影響研究也具有重要的應用潛力,需要指出該方法仍需后期實驗室模擬和包裹體結果的進一步驗收。
                      圖4. 正戊烷和凝析油(Ce)及烴類氣體在TSR反應過程中生成氣體的H2S/(H2S+∑CnH2n+2)與C1/∑CnH2n+2(a)和烴類氣體碳同位素(b)之間的關系。
                      該成果發表在油氣地質國際期刊《Marine and Petroleum Geology》和綜合期刊《Scientific Reports》上,論文作者還有博士生劉敏,王云鵬研究員、王強工程師、劉金鐘研究員和彭平安院士。該研究得到國家青年科學基金項目(41803043)、中科院先導A類專項(XDA14010103)、廣東省面上基金項目(2021A1515012562)和有機地球化學國家重點實驗室自主課題(SKLOG2020-1)的資助。
                      論文信息:
                      1. Huijuan Guo(郭慧娟), Min Liu(劉敏), Yunpeng Wang *(王云鵬), Qiang Wang(王強), Jinzhong Liu(劉金鐘), and Ping’ an Peng(彭平安), 2022. The effect of thermochemical sulfate reduction of n-pentane and condensate on the chemical and isotopic compositions of gases: Implications for the organic reactant and reaction extent, Marine and Petroleum Geology, 145, 105916. DOI: 10.1016/j.marpetgeo.2022.105916
                      論文鏈接
                      2. Huijuan Guo(郭慧娟), Min Liu(劉敏), Yunpeng Wang *(王云鵬), Qiang Wang(王強), Jinzhong Liu(劉金鐘), and Ping’ an Peng(彭平安), 2022. Characterization of chemical and carbon isotopic compositions of gases during thermochemical sulfate reduction and implications for gas origin and content, Scientific Reports, 12(1): 1-11. DOI:10.1038/s41598-022-13017-3
                      論文鏈接
                      
                    2022-09-26
                  • 廣州健康院發現新冠病毒引物酶nsp8的液-液相分離特性
                    中國科學院廣州生物醫藥與健康研究院劉勁松課題組等發現新冠病毒引物酶nsp8在溶液中和細胞中都可以發生液-液相分離,且nsp8的相分離特性與聚合狀態相關。相關工作近日以Multiscale characterization reveals oligomerization dependent phase separation of primer-independent RNA polymerase nsp8 from SARS-CoV-2為題在Nature旗下期刊Communications biology上發表。
                      中國科學院廣州生物醫藥與健康研究院劉勁松課題組等發現新冠病毒引物酶nsp8在溶液中和細胞中都可以發生液-液相分離,且nsp8的相分離特性與聚合狀態相關。相關工作近日以Multiscale characterization reveals oligomerization dependent phase separation of primer-independent RNA polymerase nsp8 from SARS-CoV-2為題在Nature旗下期刊Communications biology上發表。
                      由于在病毒復制中發揮關鍵作用,并且在宿主中沒有同源蛋白,RNA 依賴的RNA 聚合酶(RdRp)被認為是抗冠狀病毒藥物的作用靶點。冠狀病毒的基因組編碼2種RdRp:引物依賴的RNA聚合酶nsp12和引物合成酶nsp8??茖W家們已經揭示了nsp12延伸RNA的分子機制,而nsp8催化引物合成的分子機制尚不明確。
                      越來越多的研究發現,液-液相分離(LLPS)是形成無膜細胞器和提高細胞內生化反應效率的重要機制。LLPS在諸如新冠病毒等RNA病毒的復制和感染過程中起重要作用。通過蛋白序列和結構分析,劉勁松課題組發現新冠病毒nsp8的催化位點D/ExD/E基序所在的N端結構域是內在無序的。由于內在無序區域在驅動相分離形成中具有重要作用,因此課題組推測新冠病毒nsp8蛋白可能可以發生相分離。
                      為了研究nsp8的相分離特性,課題組純化了nsp8的二聚體和四聚體,進一步分析發現,這兩種狀態的穩定性都隨緩沖液中鹽濃度的降低而減弱。通過與松山湖實驗室合作,利用中國散裂中子源的小角中子散射儀,課題組測定了nsp8的回旋半徑和流體動力學半徑。通過顯微觀察以及細胞實驗,發現nsp8二聚體可以形成相分離,而nsp8四聚體則在結合RNA后發生相分離。
                      本研究為nsp8催化引物合成的分子機制研究和抗冠狀病毒藥物研發提供了基礎。
                      本項研究的合作單位為松山湖材料實驗室和中國散裂中子源。廣州健康院徐進新副研究員和松山湖材料實驗室姜新副研究員為共同第一作者。廣州健康院劉勁松研究員和松山湖材料實驗室王浩教授為共同通訊作者。該研究獲得了中科院青促會、廣州醫科大學廣州呼吸健康研究院、廣州市科技計劃和呼吸疾病國家重點實驗室等的項目支持。
                       
                      新冠病毒nsp8的液-液相分離
                      論文鏈接
                      
                    2022-09-23
                  • 廣州健康院發現新型非典型G蛋白信號轉導調節因子同源結構域
                    中國科學院廣州生物醫藥與健康研究院劉勁松課題組通過結構生物學研究,在分選轉運蛋白(SNXs)中發現了一類新型的非典型G 蛋白信號轉導調節因子(RGS)同源結構域(RGS homology,RH)。相關工作近日以Structural studies reveal unique non-canonical regulators of G protein signaling homology (RH) domains in sorting nexins為題在Journal of molecular biology上在線發表。
                      中國科學院廣州生物醫藥與健康研究院劉勁松課題組通過結構生物學研究,在分選轉運蛋白(SNXs)中發現了一類新型的非典型G 蛋白信號轉導調節因子(RGS)同源結構域(RGS homology,RH)。相關工作近日以Structural studies reveal unique non-canonical regulators of G protein signaling homology (RH) domains in sorting nexins為題在Journal of molecular biology上在線發表。
                      作為內吞途徑的第一個轉運分選站,內涵體被認為是信號轉導的重要平臺。越來越多的研究發現,很多被內吞的G蛋白偶聯受體(GPCR),在內涵體上依然具有信號轉導活性。由于含有RGS 同源結構域(RH),SNX-RH亞家族蛋白(SNX13、SNX14和SNX25)被認為可能具有分選轉運和調控GPCR-G蛋白信號轉導的雙重功能。然而,科學家們對SNX-RH蛋白的RH結構域是否具有G蛋白信號轉導調節活性仍然存在爭議。
                      為了更好的認識SNX-RH蛋白RH結構域的功能,課題組對SNX-RH蛋白的RH結構域進行了結構生物學研究。課題組獲得了SNX13、SNX14和SNX25的RH結構域的晶體,并成功解析了SNX13-RH和SNX25-RH結構域的晶體結構。通過結構分析和Co-IP實驗,課題組發現這兩個RH結構域都能形成同源二聚體。進一步分析發現,SNX-RH蛋白的RH結構域都缺乏結合Gα蛋白的關鍵氨基酸。Co-IP實驗和生物膜干涉實驗都表明,SNX13、SNX14和SNX25的RH結構域都不能結合Gα蛋白。因此,課題組推測SNX13、SNX14和SNX25的RH結構域不具有G 蛋白信號轉導調節活性,而是可能發揮二聚體模塊的功能,介導SNX-RH蛋白形成寡聚體。
                      本研究為SNX-RH亞家族蛋白的功能機制研究提供了結構基礎。
                      廣州健康院博士生張玉龍為第一作者,徐進新副研究員和劉勁松研究員為共同通訊作者。該研究獲得了國家自然科學基金、中科院青促會和呼吸疾病國家重點實驗室等單位項目的支持。
                       
                      SNX13和SNX25RH結構域的晶體結構及同源二聚體的形成
                      論文鏈接
                      
                    2022-09-22
                  • 南海北部陸緣張裂-破裂過程研究取得新進展
                      中國科學院南海海洋研究所邊緣海與大洋地質重點實驗室(OMG)深部地球物理學科組聯合國內外相關研究團隊,利用走時層析成像方法,從深部結構的角度開展南海中北部陸緣洋陸轉換帶的張裂-破裂過程工作取得新進展,相關研究成果近日發表在國際期刊Gondwana Research (岡瓦納研究)上。王強博士為論文第一作者,趙明輝研究員為通訊作者。
                      南海北部陸緣深部地震結構蘊含了大陸由張裂、破裂到海底擴張過程的重要構造演化信息,是威爾遜旋回的重要組成部分;同時,在構造上相對穩定的北部陸緣,聚集了豐富的石油、天然氣及水合物等礦產資源,具有重大的經濟與戰略意義。南海北部陸緣的洋陸轉換帶(COT)位于減薄陸殼與正常洋殼之間,是記錄陸海變遷過程的關鍵構造單元。
                      為了揭開南海形成演化的奧秘,在汪品先院士等大批科學家的科學論證與大力推動下,先后開展了4+1次國際大洋鉆探(IODP),取得了巨大成功,將南海研究推向了中國科學家主導的世界地學研究前沿。深地震探測在獲取的地質結構中具有深度與廣度的優勢,與IODP鉆孔的“金釘子”相結合,是全面解讀洋陸轉換帶張裂-破裂機制的最佳途徑。
                      研究團隊通過搭載國家基金委南海北部地球物理共享航次(NORC2018–08),開展了主動源廣角反射/折射深地震探測,測線(OBS2018-L5)長172 km(圖1),橫穿洋陸轉換帶;利用正/反演速度結構模擬方法(RayInvr和Tomo2d),獲得了沿測線下方(OBS2018-L5)的深部速度結構。整條測線剖面(圖2)顯示了許多巖漿活動的特征,包括被掩埋的海山以及陸緣遠端的下地殼高速層(HVL);地殼厚度由陸向洋從~17 km減薄到~8 km,在外緣隆起處(OMH)存在局部地殼加厚的區域;沒有發現大量玄武巖噴發形成的向海傾斜反射(SDR)和蛇紋石化地幔的出露特征。
                      基于IODP鉆孔、多道地震、重磁、多波束地形、廣角深地震數據的綜合分析,取得如下成果:(1)區劃了減薄陸殼、COT及洋殼的范圍(圖2);在減薄陸殼區,受到不同尺度斷層系統的錯斷影響,基底形態崎嶇,地殼厚度逐漸減薄,下地殼高速層(HVL)發育;在洋殼區,基底頂部強反射、少斷層作用,地殼厚度相對穩定在5–8 km之間(平均6 km);在COT區,莫霍界面(Moho)明顯抬升,地殼速度梯度與厚度變化劇烈。(2)深部結構的測線速度結構與該區大洋鉆探結果共同印證了陸-洋之間短暫而迅速的轉換過程。(3)初步闡明了南海張裂-破裂的過程:大陸巖石圈地幔溫度升高,導致地幔物質在浮力驅動下減壓熔融,有的巖漿在減薄陸殼底部形成巖漿底侵,形成同張裂期的下地殼底侵高速層,有的巖漿沿先存斷層系統侵入,造成地殼增厚與基底隆起(圖2);雖然同張裂期的巖漿活動發育,但仍以伸展構造活動為主,塑性下地殼劇烈頸縮減??;在最后的破裂階段,全地殼斷裂分開,充足的巖漿噴涌而出,形成由玄武巖為主的“鱷魚嘴”構造,隨后進入穩定的海底擴張階段。
                      南海北部陸緣由陸到洋的張裂-破裂過程研究,回答了南海北部陸緣為何兼具富巖漿型和貧巖漿型雙重陸緣特征的原因,闡明了南海北部陸緣是在貧/富之間快速切換的一種中間型大陸邊緣。該研究豐富了傳統大陸邊緣構造屬性及動力學機制的認識,對于完善板塊構造理論具有重要的科學意義。
                      本研究得到國家基金重點項目和國家基金面上項目聯合資助。參與本項研究的單位還包括南方海洋科學與工程廣東省實驗室(廣州)、福建省廈門地質工程勘察院、中石化石油物探技術研究院和法國海洋開發研究院等研究機構。感謝國家基金委南海北部地球物理共享航次(No. NORC2018–08)及中國科學院南海海洋研究所的“實驗2”號科考船的大力支持。感謝微信群Marine G&G的有益討論。
                      文章相關鏈接:https://doi.org/10.1016/j.gr.2022.09.004. 
                      圖1 南海北部陸緣OBS2018-L5測線位置圖。a. 多波束水深圖;b.基底(Tg)深度圖。測線上的黃色圓為OBS臺站位置,白色圓代表丟失的OBS臺站。磁條帶(白色實線)參考Li et al. (2015). Ridges A, B和C代表基底隆起。紅色虛線是基于此次測線結果劃分COB界線。
                      圖2 沿OBS2018-L5測線的多道反射結構剖面、深部速度結構及地質演化模式示意圖。 Ridges A, B和C對應于圖1中的基底隆起。
                    2022-09-16
                  • 海洋微生物氧雜蒽酮生物合成研究取得進展
                      中國科學院南海海洋研究所熱帶海洋生物資源與生態重點實驗室海洋微生物代謝工程與生物合成研究團隊在海洋微生物氧雜蒽酮生物合成機制研究中取得新進展,相關成果于2022年9月14日在線發表于Nature Communications(《自然·通訊》)。
                      包含氧雜蒽酮骨架的天然產物具有抗炎、抗氧化、抑菌及抗腫瘤等多種活性。自四十多年前首次報道氧雜蒽酮類化合物以來,該類部分化合物已成為藥物研發的明星分子,如被FDA批準用于治療口腔潰瘍的藥物amlexanox、用于治療肺纖維化的先導藥物xantholipin以及廣譜的抗球蟲藥物simaomicin α。目前已發展了較多關于氧雜蒽酮類化合物的化學合成方法,但放線菌來源化合物的氧雜蒽酮骨架的生物合成過程和酶學機制仍不清楚。
                      研究團隊早期從海洋小單孢菌SCSIO N60中發現了Fluostatin C (7),與kinamycin A (11)同屬苯并芴類非典型角環素。前期研究闡明fluostatin生物合成途徑中的黃素氧化酶FlsO2具有雙功能,能夠催化氧化和脫水反應,將8形成9(圖1)。但奇怪的是基因缺失突變株?flsO2中仍可觀察到少量的化合物9,暗示基因簇中的其他氧化酶可能互補FlsO2的體內功能(Org. Lett., 2015, 17, 5324)。kinamycins生物合成研究表明單加氧酶AlpJ(FlsG同源蛋白)催化9的縮環反應形成苯并芴中間體12,黃素氧化酶AlpK可能負責12的C-5位羥化形成13。團隊的前期體內研究也發現AlpK的同源酶FlsO1具有類似的C-5位羥化功能(J. Org. Chem., 2021, 86, 11019)(圖1),但因化合物12不穩定而無法獲得,從而限制了FlsO1的體外功能研究。然而有趣的是,團隊近期獲得了nenestatin A生物合成中間體nenestatin C (14)(Org. Biomol. Chem., 2021,19, 4243),其結構與12類似,可作為12的模擬底物進行FlsO1的體外功能研究(圖1)。
                      基于上述科學問題研究人員發現黃素氧化酶FlsO1能夠體外催化多元氧化反應,一方面確實可以催化前體8形成產物9,從而回補FlsO2的生理功能,另一方面還可以將8轉化為多個產物,包括氧雜蒽酮化合物16和17(圖1)。此外,研究人員通過同位素標記、中間體或其衍生物的結構鑒定等實驗闡明了FlsO1通過催化三步級聯氧化反應(羥化、環氧化和Baeyer-Villiger氧化)形成氧雜蒽酮的反應機理(圖2);同時發現FlsO1還能夠催化完成14(模擬生理底物12)的C-5羥基化,間接證明了FlsO1的生理功能;通過FlsO1酶的晶體結構、關鍵中間體的docking分析和氨基酸殘基定點突變實驗揭示了FlsO1接受不同底物,催化多元氧化反應的結構基礎。
                      綜上所述,本研究發現了海洋放線菌中顯著不同于真菌和植物中氧雜蒽酮環的生物合成機制,闡明了多功能黃素氧化酶FlsO1催化多元氧化反應的結構基礎,拓展了黃素蛋白功能研究的視野,為氧雜蒽酮的結構多樣化和構效關系研究提供了新的工具酶和研究手段。
                      中國科學院南海海洋研究所楊春芳副研究員和張麗萍副研究員為本文共同第一作者,張長生研究員為本文通訊作者。本研究得到了國家自然科學基金委項目、海南省重大科技計劃項目、國家重點研發計劃項目、王寬誠教育基金項目、中國科學院青年創新促進會、廣東省海洋經濟發展專項資金項目和南方海洋科學與工程廣東省實驗室(廣州)人才團隊引進重大專項等資助。
                      相關論文信息:Chunfang Yang#, Liping Zhang#, Wenjun Zhang, Chunshuai Huang, Yiguang Zhu, Xiaodong Jiang, Wei Liu, Mengran Zhao, Bidhan Chandra De, and Changsheng Zhang*, Biochemical and structural insights of multifunctional flavin-dependent monooxygenase FlsO1-catalyzed unexpected xanthone formation. Nature Communications 2022, 13, 5386. doi.org/10.1038/s41467-022-33131-0
                      https://www.nature.com/articles/s41467-022-33131-0
                      圖1 多功能氧化酶FlsO1的生理功能和意外發現的新功能
                      圖2 FlsO1催化氧雜蒽酮環形成的酶學機制
                    2022-09-16
                  • 華南植物園在植物甾醇與植物激素油菜素甾醇合成方面取得進展
                    植物甾醇( sterol )不僅是細胞膜的重要結構成分,也是植物激素油菜素甾醇( BR )生物合成的前體,還可作為信號分子參與調節植物發育過程。CYP51是細胞色素P450家族中獨特一員,是參與植物甾醇合成過程的重要限速酶,被認為是在細菌、真菌、動物以及植物中最為保守和古老的基因家族之一,在動植物生長發育與逆境響應中起著重要調控作用。CYP51編碼了鈍葉醇14 α -去甲基化酶,在真菌中該酶是三唑類殺菌劑的主要靶標位點,關于CYP51家族基因對植物生長發育的研究非常少。圖:水稻CYP51家族成員( OsCYP51G1 / G3 / H3 )參與的植物甾醇及植物激素油菜素甾醇合成與功能示意圖。
                      植物甾醇(sterol)不僅是細胞膜的重要結構成分,也是植物激素油菜素甾醇(BR)生物合成的前體,還可作為信號分子參與調節植物發育過程。CYP51是細胞色素P450家族中獨特一員,是參與植物甾醇合成過程的重要限速酶,被認為是在細菌、真菌、動物以及植物中最為保守和古老的基因家族之一,在動植物生長發育與逆境響應中起著重要調控作用。CYP51編碼了鈍葉醇14α-去甲基化酶,在真菌中該酶是三唑類殺菌劑的主要靶標位點,關于CYP51家族基因對植物生長發育的研究非常少。
                      中科院華南植物園作物營養高效與分子育種研究組近年來對水稻CYP51家族基因成員的功能進行了系統的研究。前期發現OsCYP51G3是osa-miR1848的靶基因,二者調控了水稻甾醇和BRs合成,參與了水稻結實及對干旱和鹽脅迫的響應。該研究已于2015年發表于國際著名學術期刊New Phytologist(IF2021= 10.323)上。隨后,發現OsCYP51G1僅參與了植物甾醇的合成,但不影響BR的合成,OsCYP51G1能夠影響水稻花粉和種子的發育進而影響水稻產量。該部分研究已于2020年發表于國際學術期刊Biochemical and Biophysical Research Communications(IF2021= 3.320)上。
                      單子葉植物還存在一個特有的CYP51H亞族,目前僅發現燕麥CYP51H10參與抗菌性化合物三萜糖苷avenacin A-1的合成(Mieko等2012)??蒲袌F隊的最新研究表明,OsCYP51H3編碼鈍葉醇14α-去甲基化酶,參與植物甾醇和BRs合成,進而影響水稻種子、花粉等發育,而不參與三萜類抗菌化合物的合成。相關研究結果已近期在線發表于國際學術期刊Physiologia Plantarum(IF2021= 5.081)上。華南植物園為第一單位和通訊作者單位,博士后焦正利為該論文第一作者,夏快飛和張明永研究員為論文的共同通訊作者。該研究得到了國家自然科學基金、中國科學院先導計劃和廣東省湛江市科技計劃基金的資助。
                      論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1111/ppl.13764
                      圖:水稻CYP51家族成員(OsCYP51G1/G3/H3)參與的植物甾醇及植物激素油菜素甾醇合成與功能示意圖
                      
                    2022-09-19
                  • 深圳先進院在聲控內源性骨髓間充質干細胞原位修復骨缺損研究取得進展
                    該研究設計制備了一種包埋超聲響應性支架與細胞因子的水凝膠復合物,可通過超聲可控釋放細胞因子并促進水凝膠的降解,有效募集并俘獲內源性干細胞貼附于支架上生長,從而促進了骨損傷修復的效果。
                      近日,中國科學院深圳先進技術研究院合成所嚴飛研究員團隊與廣東省第二人民醫院團隊合作的最新成果以Remote Control of the Recruitment and Capture of Endogenous Stem Cells by Ultrasound for In Situ Repair of Bone Defects為題在線發表于材料科學國際知名期刊Bioactive Materials (IF = 16.874)。該研究設計制備了一種包埋超聲響應性支架與細胞因子的水凝膠復合物,可通過超聲可控釋放細胞因子并促進水凝膠的降解,有效募集并俘獲內源性干細胞貼附于支架上生長,從而促進了骨損傷修復的效果。 
                      深圳先進院合成所嚴飛研究員和廣東省第二人民醫院劉紅梅主任醫師為該文章的通訊作者,廣東省第二人民醫院的何燕妮醫師(先進院客座學生)、深圳先進院醫工所李飛副研究員和深圳先進院合成所姜鵬博士為該文章的共同第一作者。 
                      文章上線截圖 
                      文章鏈接:  https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2452199X22003498 
                      組織工程技術為骨組織再生提供了一種頗具前景的策略,不僅提供了骨的機械支持和生物功能,而且可有效解決骨移植帶來的組織來源和免疫排斥等問題。通常情況下,利用組織工程策略結合了三個基本元素,包括支架、干細胞和生長因子。利用骨組織工程技術修復骨缺損的關鍵在于有效地募集干細胞或祖細胞到植入支架中,并誘導其分化為功能骨。近年來,學者們常利用各種載體將外源性骨髓間充質干細胞(bone marrow mesenchymal stem cells, BMSCs)移植到骨缺損部位進行骨修復。然而,這種外源性干細胞移植仍然存在來源有限、容易污染以及臨床轉化困難等問題。如何動員內源性干細胞向骨損傷部位定向遷移,并時序性地誘導其成骨分化,實現骨缺損的原位修復越來越受到研究者的關注。 
                      為此,嚴飛研究員團隊聯合廣東省第二人民醫院的劉紅梅主任團隊設計了一種由聚乳酸3D打印制成的聲響應支架(acoustically responsive scaffolds, ARS),并將該支架包埋于Ca2+離子交聯形成的海藻酸鹽水凝膠中,水凝膠中同時裝載SDF-1和BMP-2細胞因子,將負載 SDF-1/BMP-2的仿生支架復合物(biomimetic hydrogel scaffold complexes, BSC)植入骨缺損后,借助脈沖波超聲(p-US)每天輻照一次(20 min/次),破壞海藻酸鹽水凝膠中的鈣離子交聯,促發釋放負載的SDF-1/BMP-2細胞因子,釋放的細胞因子一方面招募遠處的內源性BMSCs到骨缺損部位,另一方面也促進內源性干細胞的成骨分化;隨著連續14天每天一次的超聲輻照,BSC復合物中的水凝膠逐漸降解,暴露出內部包埋的ARS,再借助連續波超聲(s-US)激勵聲響應支架產生共振,產生向心聲輻射力,吸附募集過來的內源性干細胞/祖細胞捕獲到支架上,促進其在支架表面黏附生長及成骨分化,從而促進原位骨組織再生(圖1)。 
                      圖1. 超聲介導BSC控釋細胞因子募招及吸附內源性BMSCs 修復骨缺損的示意圖 
                        
                      研究團隊首先測試了該聲響應支架水凝膠復合物在p-US條件下聲控釋放SDF-1/BMP-2細胞因子的效果,發現隨著p-US聲壓(0.1-0.4 MPa)和超聲輻照時間的延長(5-20 min),水凝膠產生的孔隙逐漸增多增大,牛血清蛋白(BSA)作為模式蛋白藥物的累積釋放效率也逐漸增加。此外,隨著每天一次的p-US連續輻照12天后,聲響應支架外層的水凝膠也被全部降解,表明該系統具有較好的聲控釋放藥物的效果(圖2)。 
                      圖2. p-US介導BSC釋放藥物的效果 
                        
                      接著,研究團隊測試了聲響應支架ARS聲控俘獲骨髓間充質干細胞的效果,通過采用1.4 MHz,1.5 MHz,1.6 MHz的超聲頻率對單根聲響應支架進行輻照,其中,1.5 MHz為支架的共振頻率,而1.4 MHz 和1.6 MHz為支架的非共振頻率,當使用支架共振頻率的1.5 MHz 進行超聲(s-US)輻照時,可見綠色熒光標記的骨髓間充質干細胞被吸附到聲響應支架(紅色)的表面,隨著s-US作用時間的延長(2 min內),吸附到支架表面的干細胞逐漸增多。接著研究團隊對二維圓盤型支架進行了測試,也得到了類似的結果,吸附到支架表面的細胞在靜置培養后能貼附于支架表面生長(圖3)。 
                      圖3. s-US介導ARS捕獲BMSCs 的效果 
                      最后,研究團隊在大鼠模型上對該聲響應支架水凝膠復合物(BSC)聯合超聲治療股骨缺損的效果進行了評價,在該實驗中,團隊將BSC移植入骨缺損部位后,在第1-14天內采用每天一次p-US輻照骨缺損部位,促進BSC中的細胞因子釋放和水凝膠的降解,在第15-28天凝膠降解后則采用s-US進行輻照,誘發支架共振產生聲輻射力吸附干細胞,促進骨缺損的修復。結果表明:相比于其他對照組,移植BSC接受p-US和s-US超聲治療組具有更好的修復骨缺損的效果(圖4)。  
                      圖4. BSC聯合p-US和s-US治療骨缺損的效果
                      該工作獲得了國家科技部重點研發計劃項目、國家自然科學基金面上項目、廣東省自然科學基金面上項目、廣州市科技計劃項目、深圳市科創委及深圳合成生物學創新研究院等項目支持。
                       
                        
                      
                    2022-09-07
                  • 深圳先進院在金屬硫電池中電極和電解質的催化作用研究取得進展
                    文章首次從催化效應的角度系統討論了硫陰極、金屬陽極和電解質的設計策略,并系統地討論了催化效應在實現高性能金屬-硫電池方面面臨的挑戰和前景。
                      近日,中國科學院深圳先進技術研究院材料所喻學鋒課題組和清華大學深圳國際研究生院周光敏副教授團隊合作,在材料領域頂級刊物Advanced Materials在線發表綜述文章“Catalytic Effects of Electrodes and Electrolytes in Metal-Sulfur Batteries: Progress and Prospective”。文章聚焦高能量密度、低成本的金屬-硫電池體系的學術問題和實際應用問題,例如正極多硫化物的溶解-穿梭問題,金屬負極的枝晶生長問題等,首次從催化效應的角度系統討論了硫陰極、金屬陽極和電解質的設計策略,并系統地討論了催化效應在實現高性能金屬-硫電池方面面臨的挑戰和前景。本工作為金屬-硫電池領域的新人提供了具有實際應用前景的電催化劑設計策略。喻學鋒研究員和周光敏副教授為本文共同通訊作者,曾林超助理研究員為本文的第一作者。
                      論文上線截圖 
                      論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202204636 
                      電催化效應在氧還原反應(ORR)、析氫反應(HER)和析氧反應(OER)中起著重要作用。這一策略在鋰-硫電池中得到了應用,并已在其他金屬-硫電池體系中應用。在硫陰極上,催化效應可以降低硫與金屬離子在電化學循環過程中的反應勢壘,改善反應的動力學過程,并在充放電過程中實現更高的多硫化物中間體轉化率。此外,通過減少多硫化物的擴散時間,可以緩解穿梭效應,提高電池的電化學穩定性和壽命。對于金屬陽極,副反應和枝晶的不受控生長構成了挑戰。例如,從鋰/鈉陽極上脫落的一些鋰/鈉枝晶被稱為“死鋰/鈉”,這些電導能力差的“死鋰/鈉”的不斷產生,從而形成多孔的鋰/鈉陽極,造成金屬陽極在循環過程中電化學性能的不斷惡化。為了提高金屬陽極的性能,一種有效的催化效應策略是利用具有豐富活性位點的基底來降低金屬離子的成核能壘,從而實現金屬的均勻沉積,抑制枝晶的生長。 
                      到目前為止,市場上還沒有商用的鋰-硫電池。鋰-硫電池行業目前主要停留在企業和高校的中試規模生產階段,鋰-硫電池的產業和學術研究之間存在著巨大的差距,就像兩條平行線。在鋰-硫電池的學術研究方面,近幾十年來發表了很多論文,取得了豐碩的成果。許多先進的碳材料已經在報道的論文中合成,但大多數難以大規模生產。由于市場上缺乏適合鋰離子電池的碳材料,鋰離子電池的商業化進程緩慢。此外,在學術研究中,鋰-硫電池的庫侖效率通常在99%以上,而鋰-硫軟包電池的庫侖效率很難達到98%。雖然硝酸鋰添加劑可以緩解這種現象,但它也會導致鋰-硫電池的安全風險。此外,雖然電催化劑在鋰-硫系統中的應用的基礎科學問題已經取得了很大的進展,但對其實際應用的研究還很少。為了加快鋰硫電池電催化劑在商用電池中的應用,還需要在實際的應用條件下對電極和電池進行優化設計。 
                      金屬-硫電池的發展現狀圖  
                      目前,一些文章綜述了金屬- 硫電池的研究進展,但對催化劑在非鋰- 硫電池中的應用研究還較少。此外,這些文章傾向于關注硫陰極的催化作用,而很少關注陽極和電解質的催化作用。然而,高性能的金屬- 硫電池需要考慮電池的所有組成部分,如陰極、陽極和電解質。因此,金屬-硫電池所涉及的催化效應需要深入探討,尤其是在未來商用金屬-硫電池中的實際應用。本文綜述了近年來金屬-硫電池催化效應的研究進展。以鋰-硫電池和室溫鈉-硫電池為例,討論了硫陰極和金屬陽極的充放電機理,并從催化效應的角度描述了硫陰極、金屬陽極和電解質的設計策略。本文還討論了鉀-硫、鈣-硫、鎂-硫和鋁-硫等其他金屬-硫電池。介紹了電催化劑在鋰-硫系統領域的實際應用,并對其面臨的挑戰和前景進行了展望。 
                      
                    2022-09-13
                  • 喀斯特地區復雜森林遙感智能識別取得新進展
                    在大規模生態保護與修復背景下,我國西南喀斯特地區成為近20年來全球植被“變綠”的熱點區。單一人工林種植是普遍采用的一種造林策略,速生人工林相對于天然林可能會耗水過多,亟需量化權衡不同類型森林恢復的碳-水過程及其生態服務效應。然而,單一人工造林、自然恢復、封禁保育、人工林采伐等不同保護修復與管理措施下,該區森林景觀異質性高,森林植被多呈現斑塊化、片段化、破碎化的特點。受遙感數據源與方法的限制,區域尺度喀斯特地區復雜森林格局、特別是不同類型人工林與天然林的精準識別一直是難點。
                      在大規模生態保護與修復背景下,我國西南喀斯特地區成為近20年來全球植被“變綠”的熱點區。單一人工林種植是普遍采用的一種造林策略,速生人工林相對于天然林可能會耗水過多,亟需量化權衡不同類型森林恢復的碳-水過程及其生態服務效應。然而,單一人工造林、自然恢復、封禁保育、人工林采伐等不同保護修復與管理措施下,該區森林景觀異質性高,森林植被多呈現斑塊化、片段化、破碎化的特點。受遙感數據源與方法的限制,區域尺度喀斯特地區復雜森林格局、特別是不同類型人工林與天然林的精準識別一直是難點。
                      深度學習被認為是機器學習領域的一項革命性技術,其在遙感及生態相關領域已經展現出巨大潛力。在亞熱帶生態所王克林研究員、岳躍民研究員的指導下,中國科學院大學博士生李倩與中科院空天創新研究院陳正超研究員團隊合作,將深度學習與高分辨率遙感影像、林業清查數據結合,基于修正后的ResUNet50模型(基于U-Net架構,通過卷積層-池化層-轉置卷積的組合有效提取圖像特征,而不會造成信息傳播損失),發展了復雜森林類型(桉樹人工林、杉木和馬尾松人工林、稀疏灌叢、次生林、天然老林等)遙感深度學習智能識別模型。繪制了我國西南喀斯特地區復雜森林空間分布圖,研究成果以論文Beyond tree cover: Characterizing southern China's forests using deep learning發表在Remote Sensing in Ecology and Conservation上。
                      結果表明,該模型可以對高分辨率遙感影像進行復雜森林分類和分割,研究區包括云南、廣西、貴州三省,總體精度達到89.96%。其中,51%的研究區域被森林覆蓋。其中65.83%的森林是次生林,10.17%屬于桉樹人工林,5.19%屬于杉木和馬尾松,居民點附近的破碎化殘存老林僅占0.02%,單一人工林覆蓋了15%的研究區域,特別是廣西有29.85%的森林均是單一人工林。
                      研究進一步發現,單一種植人工林可以較快提高區域生態系統生產力,但同時也會影響區域水平衡,尤其是桉樹人工林,其主要分布在廣西南部和貴州北部。對比2001-2020年桉樹人工林與其他森林類型的總初級生產力和蒸散發變化,發現桉樹人工林的總初級生產和蒸散發增長均高于其他森林類型,其中桉樹的蒸散發在2001-2020年的增長是原始森林的1.5倍,是次生林的1.2倍。而天然老林的生產力和蒸散發則變化相對穩定,次生林的生產力變化與天然老林相近,但蒸散發的增長是天然老林的1.3倍。
                      研究表明,桉樹人工林可能具有較高的生產力和經濟價值,但我們的研究也發現桉樹比其他森林類型更耗水,區域尺度復雜森林智能提取與精準識別有助于更好的量化森林的經濟和生態價值。同時,不同森林類型的高分辨率空間制圖也將指導精準還林(還草)空間識別,這對于增加不同森林斑塊之間的連通性至關重要,有助于改善生物多樣性和動物的遷徙。
                      該研究展示了如何將最新的高分辨率衛星遙感影像與人工智能領域的最先進方法相結合,并成功應用于我國西南高度異質性森林景觀的精準識別,這對未來的森林管理策略至關重要。同時,該研究也人工構建了78.77萬公頃森林訓練樣本,建立了樣本數據庫,可以在高時間頻率下更新,直接應用到未來的森林智能監測與恢復管理中。
                      該研究得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中科院先導A等項目的支持。
                      論文鏈接
                      西南地區復雜森林類型空間識別與制圖
                      西南地區不同森林生產力與蒸散發時空分異特征
                    2022-09-16
                  • 廣州地化所在密集地震臺陣揭示海原斷裂帶蠕滑區域的花狀構造特征

                      全球已證實的蠕滑區主要分布于板塊邊緣的活動斷裂帶與俯沖帶,是板塊運動的一種表現形式。海原斷裂帶是中國大陸兩個具有蠕滑現象的區域之一,且沿該斷裂帶發生了多次7級以上大地震,但其蠕滑的驅動機制、蠕滑與地震的關系、以及蠕滑區斷裂帶精細結構尚不清楚。
                      針對海原斷裂帶蠕滑區域的地震特性和驅動機制,鄧陽凡及其合作者于2020年以長時間連續地震記錄為基礎,利用波形互相關技術確證了該地區存在重復地震,而重定位的結果顯示地震主要發生于大地測量學所觀測到蠕滑速率的最大值附近;根據板內大地震的愈合周期,認為蠕滑可能是大震的震后長期愈合所致(Deng et al., 2020, JGR)。
                      圖1 在海源斷裂帶蠕滑區布設的短周期密集臺站位置。(a) 海原斷裂帶蠕滑區域Smartsolo和QS-05儀器的分布。蠕滑區用方框標出,左上角插入圖給出了青藏高原的地質背景簡圖和研究區位置;(b) 放大的Smartsolo布設位置。
                      為了研究蠕滑區域的精細結構,鄧陽凡研究團隊在該地區布設了110臺短周期地震儀,最小臺間距可達6m(圖1)。通過與美國麻省理工學院裘鴻瑞博士,佐治亞理工學院彭志剛教授,天津大學劉靜教授合作,詳細剖析了該地區的精細結構(Zhang, Deng* et al., 2022, JGR):
                      1)通過分析遠震到時延遲,發現在地表斷裂帶下方存在寬約1km的低速區,且斷裂帶北側地震波速低于南側。2)通過結合基于機器學習的地震到時拾取程序EQTransformer,基于非線性算法的絕對到時地震定位程序NonLinLoc,以及基于聚類算法和波形互相關的相對到時地震定位程序GrowClust,最終獲得了該地區1個月內的小/近震目錄。3)基于小/近震的波形振幅,發現在斷裂帶附近寬約200m的區域內具有較高的振幅能量,根據斷層圍陷波的特點(圖2)認為該寬度區域對應于斷層核心損傷帶的范圍。4)為了獲得更精細的斷層損傷帶空間結構特征,本研究挑選了具有明顯圍陷波的波形進行了數值模擬,認為該損傷帶呈現為自上部寬約150m至下部寬約50m,深度約4km的空間幾何形態,總體呈從上往下逐步變窄的花狀構造特征(圖3)。
                      圖2 一個近震的三分量波形記錄。紅色線標出了遠震到時延遲發現的~1km低速區。
                      根據斷裂帶南北兩盤的速度差異,本研究討論了海原地震具有超剪切破裂的可能性;通過與其他斷層破裂區的對比,發現蠕滑區的損傷帶與破裂區并無差異,本研究對此給出了兩種解釋:1)損傷帶與斷層行為(蠕滑 或 破裂)可能沒有關系;2)海原斷裂帶的蠕滑只是短時間的響應,該區可能曾被大地震穿透,進而產生了類似破裂區的損傷帶特征。
                      本研究展示了密集地震臺陣觀測對于研究斷裂帶精細結構的有效性。本研究工作對認識板內斷裂帶行為,和進一步開展強地面運動預測、斷層破裂模擬等工作具有重要意義。本研究同時認為有必要加強對重點斷裂帶的不同區段(蠕滑區和破裂區)以及不同斷裂帶精細結構的對比研究。
                      圖3 海原斷裂帶蠕滑區域的精細結構示意圖。(a) 斷層損傷帶模型;(b) 與地圖對應的損傷帶寬度:~ 1km的低速區,與~100 m的核心損傷帶;(c) 通過遠震、近震及波形模擬揭示的上部寬下部窄的損傷帶花狀構造特征。
                      該成果發表在國際知名SCI期刊Journal of Geophysical Research: Solid Earth上。感謝課題組參加野外的人員。本研究得到國家自然科學基金 (42021002, 42104103),和中科院青促會(YIPA2018385)等項目資助。
                      論文信息:
                      Zhang, Z. (張周), Deng, Y.*(鄧陽凡), Qiu, H.(裘鴻瑞), Peng, Z.(彭志剛), & Liu-Zeng, J.(劉靜) (2022), High-resolution structure of the creeping section of the Haiyuan Fault, NE Tibet, from data recorded by dense seismic arrays, Journal of Geophysical Research: Solid Earth, 127(9), e2022JB024468.
                      論文鏈接
                      Deng, Y.(鄧陽凡), Peng, Z.(彭志剛), & Liu-Zeng, J.(劉靜) (2020). Systematic search for repeating earthquakes along the Haiyuan fault system in Northeastern Tibet. Journal of Geophysical Research: Solid Earth, 125(7) e2020JB019583.
                      論文鏈接
                      
                    2022-09-14
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